三只会说话、各怀绝技的流浪猫，在家里主人睡着后，出门破解城市里的神秘案件。
每到深夜，当人类世界沉入梦乡，城市的另一面才刚刚苏醒。三只被同一主人收养的流浪猫——嗅觉超群的橘猫“探长”、擅长伪装的奶牛猫“千面”和拥有超强记忆力的黑猫“博士”——组成了“神猫密探队”。从小区里丢了几天的咸鱼，到博物馆被盗的古董猫眼石，它们用自己的方式搜集线索、躲避天敌、与反派斗智斗勇。而它们最大的秘密，是背后始终有一个神秘的“指挥官”在发号施令。随着一个个案件告破，三只猫也逐渐接近指挥官的真实身份，那竟然是它们最熟悉的人。
这部动画巧妙地将动物习性与推理元素结合，既有趣味性又不乏知识量。每一个案件都设计得环环相扣，反派“鼠帮”的设定也让人捧腹。画面精致，角色性格鲜明，是近年来难得的国产优秀儿童向作品，大人看也不会觉得幼稚。
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